玻尔进入卢瑟福的实验室后，因其才能超群，所以深受卢瑟福的赏识。在工作中二人情同父子，很快就有了新成果——预言了同位素的存在。
1912年7月，玻尔回到丹麦。8月1日，与相恋多年的未婚妻举行了婚礼。新婚后的温暖和谐的家庭使得玻尔更加振奋，开始向原子理论发出挑战。
1913年，玻尔通过几年的努力在原子研究中取得了他这一生中最伟大的成果。在原子模型、能量轨道的量子化和能量跃迁三方面作出了革命的贡献。
首先，在原子模型方面，当时有许多科学家都提出了原子的模型，如汤姆逊就提出了葡萄干——面包式的模型，这些模型虽然各有特色，但是卢瑟福——玻尔模型却是当时最符合实际，最有生命力的一种。至今为止，它的图案仍然做为科学的各种报刊、书籍的刊头、封面出现，我国中央电视台的台标也是这个图案。其次在当时提出的原子型中一直有一个无法逾越的障碍——原子能量的稳定性问题。天才的玻尔创造性地把普朗克的量子假说与卢瑟福的原子核模型结合起来，头一回引入经典物理中所无法说明的定态概念，将能量量子化。玻尔的“量子化”的理论使得人们的思想冲破了经典物理学的束缚，给了人们一把打开原子世界大门的钥匙。
“量子论”一问世，马上就使人们对原子结构的看法“改头换面”、“焕然一新”。接着玻尔通过对光谱学资料的细心考察和不可思议的领悟，把他的原子结论理论由静态推向动态，解释了原子放出光量子的现象，使得他的理论又大大向前迈出一步。玻尔对他几方面的成果加以总结，撰写成了长篇论著《论原子构造和分子构造》，后来经卢瑟福的推荐，分三部分在英国期刊《哲学杂志》上刊登出来。这就是所谓的“伟大的三部曲”。玻尔的关于原子结构的理论被尊称为“玻尔理论。”
“玻尔理论”的“横空出世”，在当时的物理学界引起了巨大的轰动。由于它打破了束缚着人们头脑的经典物理学的枷锁，使得有些人对它持怀疑态度、迟迟不敢接受。但是许多卓有远见的科学家像爱因斯坦、金斯等都给予它高度的评价。玻尔在发表他的论著前，曾写信给卢瑟福，随信寄去了他论文的第一章。当卢瑟福看了他的论文后，马上欣喜若狂，他觉得玻尔的理论妙不可言。曾以沉默寡言而著称的大物理学家、诺贝尔奖章获得者狄拉克回忆道：“我记得我第一次听到玻尔理论时，感到大为惊奇，因为在此以前，整个原子世界被一种神秘的气氛笼罩着……当时这一理论打开了我的眼界，使我看到了一个新的世界，一个非常奇妙的世界。”
“玻尔理论”打开了一个物理学的全新的领域，为以后几十年微观物理的发展指明了方向，制定了纲领。它极大地开扩了人们的视野，为后人提供了不计其数的新课题、新思路，为近代量子物理学奠定了基础。
