面对当时中国社会的“昏沉”腐败，周恩来在寻求新路。
在南开时发誓要永保忠诚的那些十多岁的盟兄弟现在对他伸出了援助之手。他早年想进入一所美国校园的渴望遭到挫折，已19岁的他着眼于一个折中的办法，去日本留学——日本是全力进行西方工业化和现代化的国家。在本国受到压制和挫折的中国青年，到日本可以学到现代的自然科学和社会科学。
像通常一样，他没有钱，但他那位曾在学校中保护过他的东北老朋友正在日本学习。他动员在日本学习的其他三位盟兄弟和另外一位学生，每人每月保证拿出10块钱——约为他们各自奖学金收入的五分之一——供周恩来在日本学习时使用。
周恩来经过他在沈阳的旧地，穿过朝鲜于1917年9月到达日本。他在神户港受到他的老朋友吴的迎接，并很快去了东京，最初进入在神田区的“东亚高等预备学校”，在那里学习日语并准备师范学院的入学考试——因为他准备当一名教师，那里大约有350名学生，全是中国人。学完预备课程便有资格领取中国政府的资助，但他没学完，不能正式进入日本大学，虽然他显然在早稻田或许还有其他大学旁听了一些课。他还进了日本法律学校，因为他在很久以后说过他曾在那里呆了一年。
尽管他成功地得到朋友们的经济资助，但在日本的生活还是很艰难的。首先住房就是一个问题，在日本的4000名中国学生已经把给他们准备的宿舍住满了。但他得到一位日本妇女的帮助，她对许多中国学生象教母一样，协助他们解决问题，给他们洗衣服，甚至为他们的爱情方面出主意。通过这位好心的人，他在距学校很近的神田区吹町电影院附近一个家具店的楼上，找到住房，同另外两个中国同学住在一起。
不幸的是，他来到日本的时候正赶上日本对中国的态度变得傲慢无礼。日本政府现在是亚洲最强大的和武装最好的。它利用第一次世界大战把“二十一条”强加给软弱而四分五裂的中国，随后在中国土地上广泛干涉中国内政。日本人把中国看做是老朽的弱者，无法真正独立起来，因此是它合理的掠夺物。象在东京小小中国社会里的他的同胞一样，周恩来强烈地憎恨日本军国主义，憎恨它残酷地欺侮他的祖国和人民。气氛变得如此难以忍受，他呆了不久就断定，他在日本探索现代化已被这种爱国主义情绪所阻挠。许多别的中国学生，也都同样感到愤恨和沮丧，他们不等学业的完成就都收拾行李回国。
周恩来自己也想放弃学业。他来到日本的时候，正是日本为完成经济发展并作为平等的一员获取西方外交承认的种种努力开始得到结果的时候。在第一次世界大战时期，日本作为平等的伙伴赢得西方盟国的支持，日本的爱国者情绪高涨起来，因为日本同欧美的平等地位终于得到承认。但是他们野心的直接目标只能是日本在远东的对手中国。
被日本的敌视所刺激，中国学生组织了一个“新中国学会”，聚会讨论日本的帝国主义和中国的封建主义，以及从这两者之下挽救中国的方法。周恩来加入了学会并为它写传单。1918年5月，中国学生秘密在神田区云川小路的一家中国饭馆里集会，抗议日本要求中国政府出兵到西伯利亚。会议被警察驱散，中国人中的“回国”运动得到加强。并且有些微小的胜利。当地的警察局长在一次讲话中对中国使用了侮辱性语言，中国学生宣读了一篇由周恩来起草的抗议书。警察局长进行了道歉。周恩来是会议3个组织者之一，他发表演讲反对日本的军国主义和中国的军阀主义。
正如他的一位同事所说的，他很少去上课，他把时间都花在开会和一家革命刊物的编辑部里了。
1919年春，周恩来准备回国，并投身于祖国正在开始的国内斗争。他要回国的直接原因是在北京爆发了游行示威，以及在东京的学生反对1919年凡尔赛条约谈判时对中国的不公平待遇。这就是著名的“五四运动”，它象征了中国反对老式列强外交的爱国热情。他在南开的另一个好朋友马骏，比他晚两年毕业，写信给他在日本的老朋友问道：“如果连我们的国家都行将消失，念书还有什么用？”
“五四运动”在许多年中支配着中国的政治。数千名学生示威反对政府和在北京的列强，遭到军警的袭击，他们受到的对待在全中国引起甚至更强烈的抗议，几乎是第一次以有组织的形式把学生们汇集到一起来要求政治改革。
在天津，抗议运动的领导人物之一是一位年轻的姑娘叫邓颖超，那时才15岁。另一位是那个卓越的回民马骏，马和其他南开老朋友们对周恩来在1919年春重新出现在天津旧地，都很高兴。在一次大的茶会中，周恩来谈了他在日本的经历，当马骏向他介绍学生的行动时，得悉他以前的校长张伯苓博士已经成为新的南开大学的校长。现在周恩来和他的友谊颇深，因为张伯苓是中国基督教青年会的一个领导人，并试图引导他的学生摆脱大街上的政治，以便成为民主国家的能干公仆，他希望这样的国家很快就会来到，而革命的周恩来则摒弃这种渐进主义。但他们的相互关怀仍在继续着。
经济拮据这个老问题必须加以解决。他的家庭不能供他读完大学。张博士予以援助，给他一件秘书工作，他在南开大学成为《学生联合会报》的编辑，这有助于偿付一些开支。靠这两项收入他维持了一年的生活。
学生的日报在报头上显著位置上有一句英文口号：“民主就是要民治、民有、民享——我们的座右铭。”周恩来很快说服编辑部把报纸的主要部分的古文改为现代的白话文，他们当场选举他当总编辑。报纸每日发行的份数为2万份，责任很不轻。他在荣业大街的协成印刷局花掉不少时间，学习技术——并且向工人们宣传革命。为了省钱他自己看校样，有时直到深夜。但他更多的时间是进行写作，用不同的笔名写了报纸的大部分文章，这样使他的作品数量不致太显眼。
在这个阶段他的思想还不是共产主义的，只是松散的社会主义和乌托邦式的。他特别尖锐地反对孔孟和军阀，但他写的社论还猛烈攻击兰开夏和大阪的纺织业大亨，攻击外国资本剥削廉价的中国劳动力，批判中国古老家庭制度的无能，反映工人的贫困生活。用西方的语言说，他的倾向最接近于托尔斯泰。
在1919年7月21日的一篇著名的社论里，他坚持主张改造社会并传播新思想，针锋相对地反对悲观情绪。8月份的主题是揭露与评击日本无耻地利用凡尔赛会议从中国取得好处，吞并了山东省的若干部分的强盗行径。亲日的山东军阀加剧了对学生的镇压，解散了他们的组织，并且杀害了一个爱国团体的一些领导人。周恩来在8月6日写道，“国民啊，国民啊，黑暗势力‘排山倒海’的来了。……我们应当怎样防御啊？要有预备，要有办法，要有牺牲！”他忙于组织天津学生团体的各种特别会议，进行抗议并配合其他城市的行动。他们改进了自己的组织，做了更好的准备，并派代表去北京参加全国的抗议。当这些年轻人被捕时，周对他们中仍然留下的同志坚定地说：“这正是掀起继续加强爱国运动的时机。用不着惊慌紧张，依照计划进行就是了。被捕，只要经得起考验，不算什么，但营救他们，是我们的责任！”在学生报纸上他写道，“我们要群起反对！要搭救被捕的代表！”
在48小时之内，数以百计的天津学生到了北京，在中国的总统府外面进行抗议。他们等了三天三夜，然后军警开始用枪托打他们并逮捕了他们的领导人。最后周恩来自己同其他学生领导人也去了北京，组织了数千名学生分别包围了北京和天津的警察局。8月底政府屈服了，并释放了关在狱中的学生。9月初他和其他人领导了一次返回天津的凯旋归来——并开始计划他们反抗政府的下一步骤。
周恩来要把男女学生单个的爱国的组织合并在一起，这件事被认为是非常新鲜的，在那时的中国会被认为有伤风化。经过4天细致的协商，一个新的联合组织在9月6日召开了它的第一次会议。
他宣称：“我们今天到会的人，都是受了20世纪新思潮的启发，觉悟到对中国社会要从根本上解决，也就是要把那不合现代进化的军国主义、资产阶级、党阀、官僚、男女不平等界限、顽固思想、旧道德、旧伦理等等，全都加以铲除、改革。”他还特别建议他们出一本白话文杂志叫《觉悟》，由一个“觉悟社”主办。这个新团体几天以后成立了，它相当于其他城市具有类似宗旨的学会，虽然他们并没有全部成为共产党人。后来有些人走向无政府主义，另外一些人加入了国民党。
当他请妇女们在这个联合会的成立会上介绍她们自己时，上来的人们中的一个就是能干而秀丽的邓颖超，那时她在天津第一女子师范学校。她在思想和行动上都很勇敢，是“天津女界爱国同志会”的领导人物。她的关于“五四运动”的文章成为一篇权威的著作，她象周恩来一样，坚持不懈地致力于组织讲演和集会，以普遍提高人们的政治觉悟。她才15岁。
但真正爱情的道路并不顺利。当周恩来从日本回来之后，最先追求的天津姑娘之一是一位富商的极其漂亮的女儿，她上南开女子中学。周恩来以前就认识她，而她很容易就在他回来之后引起他的注意。但她的父亲决不允许她同一个革命者交往，并使他们断绝来往。她被打发到国外去休养。
周恩来也许比他愿意承认的更多地受到这件插曲的影响。但他深深被吸引到革命运动之中，个人恋爱的事并未造成大的震动。
“觉悟社”在天津成立后不久，周恩来邀请马克思主义的先驱者李大钊从北京来给社员们讲话。这时他正在开始信服马克思主义的教导。在天津的这一年，他读了《共产党宣言》、考茨基的《阶级斗争》和《十月革命》的中译本。全都发表在由陈独秀主编的革命杂志《新青年》上，陈独秀他也见过。
学习的时间很少。日本的行动继续刺激学生。天津新任命的警察厅长是一个恶棍，周恩来以一种特殊的方式同他交过锋。学生利用“双十节”举行集会和示威，天津学生计划开会的地点南开操场被警察包围了。邓颖超领导女学生向前冲，高喊“警察也应该爱国”，“不要打爱国学生”。她们用棍子把警察的头盔打下来，使他们失掉士气，最后冲出包围并包围了警察局。
这时政府禁止了周恩来的报纸，警察袭击了报社。他自己侥幸免于被捕入狱可能是由于南开注册主任伉鼐如的帮助，他把周恩来藏在他的家中。邓颖超母亲的住宅在法租界，不受中国警察的管辖，她允许学生用它来开会讨论示威的策略。
政府在9月22日查封了报纸，但周恩来却能使它再度出版，由学生自己靠工人们的帮助自行印刷，两周后又出现在街上。他逃脱了关押，但他的朋友马骏被警察抓去。为了营救马骏他多次往返于天津和北京，动员有影响的人士进行干预。
周恩来不久就要尝到监狱的味道了。商人们靠日本货赚钱激起人民抵制他们，1920年1月，学生举行抗议——当局借口这次示威进行大逮捕。天津学生决定加以反击，办法是1月29日召开一次群众大会，要求省长支持这次抵制行动，这件事是由周恩来本人和两位女学生领导的。邓颖超留在后面协助保卫学生总部。
当他们来到省长的院子时，大门是开着的，但他办公室的门却紧闭着。一个副官从旁门中出来看他们要干什么，周恩来告诉他，“我们是天津的学生代表，我们要向省长申诉我们的爱国主张”。
那个副官回去了，追随着他的是几千双愤怒的眼睛斥责的目光，他们站在他们的领袖周恩来的身后。约20分钟后，他出来说，学生代表可以受到接见，但所有其他的人都要退到大门外边去，他们拒绝撤退，形成了僵局。
忽然周恩来发现大门的底部有一单独的部分，士兵忘记关上。刚好可以穿过这个空档爬到里面去。他告诉他的同志，“只有从门槛空儿进去，才能打破僵局，开展斗争。”
其他人中有一个不同意，说这可能太危险，但他回答说“不入虎穴，焉得虎子。”
他同3个同志俯身进去了，并同里边的军警扭打起来。他们被带到一间厢房中，等待省长的决定。足智多谋的周恩来找到一把梯子，登上去在墙头上向其他学生喊道：“如果一小时后我们还没有出来，就是失败了。大家可以再接再厉，另寻办法，誓不罢休！”
很快军警就出来走到学生中间，抽出他们的警棍要按照传统的方式解决问题了。这是一场血洗，是在周恩来和他的3个同伴在里面未加触动时进行的。警察决定把这4个学生领袖不加审问地无限期拘留起来，而且把他们彼此隔离开来。但周恩来在厕所中取得联系，他们决定进行一次绝食斗争。
这帮助了在外面的其他学生和他们的家庭公布这次冲突和逮捕，从报界和不同的公共团体涌来抗议。邓颖超领着另一群学生来到警察那里，愿意代替进行绝食的斗争者。
这样当局就被迫对周恩来进行审讯，在这一过程中他最终同其他犯人关在一起了，他抓住这一机会向他们灌输进步思想。
为庆祝“五四运动”第一周年纪念，召开了一次文艺晚会，用3块门板搭起来作为舞台，被单作幕布，用人声代替乐队。周恩来编了几出话剧，并在其中演出，内容是关于地主的压迫和法国的帝国主义——当他演出南开学堂的话剧《一元钱》最后一幕时，使警卫们感动得流了泪，并答应今后也要爱国。
审讯在8月最后开庭时，他经过13个星期的关押，骨瘦如柴地坐在被告席上，有几百个朋友和学生注视着他。当问他是否非法进入省政府办公室时，他微笑着反问道：“爱国、抵制日货、保护民族利益、向省政府办公室呼吁、要求见省长是否都是犯罪？另一方面，警察用枪托殴打学生使他们流血、或拘留公共团体的成员几个月不加审讯是否合法？”
法官生气地问道，“是你审问我还是我审问你？”
法官的判决宣布，在大多数指控上学生无罪，但由于在技术上违反了法律，给他们判了短期的徒刑，而实际他们已服满了刑期，这样就全部保存了面子。周恩来的同情者认为这是一次胜利，并以旗帜和鲜花迎接他出来。
