本作主人公，20岁出头的青年。被称为“黑之死神”（获得契约者能力之前，在天国战争中所得称号），武艺高超、自由操纵电流的契约者，梅西耶编号BK201。隶属“组织”设在东京的一个特工小队，代号“黑”。战斗时通常以戴着面具的黑色风衣形象出现，常用武器是飞索钢丝和两把双刃刀。平日伪装成敦厚善良与世无争的中国留学生李舜生，居住在海月庄公寓。天生大胃王，擅长中华料理。业余爱好是观星。性情冷淡，但对妹妹和银却很温柔。待在组织内的唯一目的就是寻找之前于南美事件失踪的妹妹，除此之外没有别的生活信念。随着与形形色色的人和事接触增多，性格渐趋温和，更和小队的另外三人产生了同伴意识。其契约者能力实际是继承自妹妹，而自身并非自成的契约者，也无须支付代价（又或者说，代价就是永远失去妹妹）。除电击以外，更可发动量子水平物质变换的高阶能力，并借由流星碎片的增幅从“门”内引发广域不可侵入空间。因持有这一能力而成为“东京大爆炸”的关键人物。在“东京大爆炸”的最后时刻选择了契约者和人类共存的“第三条道路”，而后和银一起叛离组织。
银（イン）
声优：福圆美里
原名奇尔希（芬兰名“Kirsi”），代号“银”，在黑的小队裏担任情报搜集。平常伪装成海月庄附近的一间香烟铺当售货员。记忆力和听力都极佳，有绝对音感，虽有视力障碍也可进行一般的单独行动。在童年时代是一名感情丰富且活泼的女孩，在知名钢琴家指导下学艺。不足7岁时接连遭遇了父亲飞机失事和母亲车祸身亡的打击。变成Doll和进入组织的过程不详。成为Doll以后，情感表现变得极为稀薄，宛如人偶，但内心仍然有着涌动的感情，会对母亲之死的回忆感到负罪和悲伤。一直默默关注和支持着黑，并在后者影响下渐渐找回了“心”。从琥珀处得知了黑的过去和未来。在故事结尾向黑传达了发自心底的呼唤，观测灵形态亦开始向人形演变。喜欢黑。经历某事件而和侦探所助手纪子结为朋友，曾接受后者借予的“蔷薇之莫里斯”DramaCD等耽美物。平常穿的黑紫色哥特萝莉服装是在父亲葬礼上所穿的丧服。人设灵感来自“人偶”这一概念。
黄（ホァン）
声优：池田胜
普通人类，矮胖谢顶的大叔。黑的小队的命令传达人，亦会参与行动支援。本名久能洁，代号“黄”。曾经是刑警，因自己交往的女性志保子用契约者能力杀死了自己的搭档矶崎，而非常厌恶契约者。同时由那次事件的阴影而恐惧于“组织”的手段。因为具有才干，并且自己不愿被洗去记忆而被吸收进“组织”。起初对小队的另外三人态度刻薄，后来渐渐接纳了他们。在一次任务中重逢了当时杀死自己挚友的志保子，解开了多年来的心结，最后为了掩护同伴而与组织的追兵同归于尽。酒量超凡，自称是不醉的体质。喜欢抽烟，常看体育报纸，虽然嘴上很无情，但实际上很维护黑。
猫（マオ）
声优：泽木郁也
黑猫形态的契约者，在黑的小队中负责行动和情侦支援，代号“猫”。能力是动物附身。因在某事件中失去了人类的身体，而只能长期附身于动物，亦从此不须支付代价。平时要通过耳朵上安装的接收器连接网络，从服务器下载资料以弥补猫的脑容量不足，否则人类意识将很快被动物本性所覆盖。结尾因入侵服务器数据库，被组织切断连线而变回普通的猫。之后这只猫被奥莱优（第二季新登场人物）抱走。诙谐爱吐槽，但作为契约者的自觉很深。其人类形态是一名40多岁的大学教授。第2季透露其本名为里卡多（Ricardo）。
雾原未咲（きりはらみさき）
声优：水树奈奈
27岁，喜欢油腻食物，但因经常运动而不会发胖。不戴眼镜看东西会有些困难。驾驶一辆左舵的蓝色保时捷911Targa4S型跑车。警视厅公安部外事四课课长。主要负责契约者相关案件。能力出众，正义感强，作风端正，父亲是警备局长，立志成为帮助弱者的警察，被视为极有潜力的警界精英。虽然实际可算是美女，但因工作关系常作朴素保守的打扮。对契约者持中立态度，认为他们也应享有人权。自从某事件中和李舜生正式相识后，对他留下了很好的印象。虽然有时会怀疑李舜生是否就是自己正在追捕的BK201，但都在对方的演技下打消疑虑。与石崎香那美和艾莉丝·王是高中时期的好友。因艾莉丝·王的死及其相关契约者事件，放弃了晋升的机会，而留在了四课。于东京大爆炸事件最后被黑救下，最终确认他的身份，但黑从此杳无音讯。此后一直希望能再见到黑，以寻求人类和契约者共存的未来之路。第二季时得知因为之前的事件被调职，四课也解散了。
琥珀（Amberアンバー）
声优：川上伦子
契约者集团EPR的领袖。浅绿长发，琥珀瞳色的女性。梅西耶编号UB001。原隶属于组织，代号“琥珀”（Amber）。玛基对其有独占欲。曾经作为双重间谍潜入MI6，其间代号是February。天国战争时期，在南美同黑、白等人并肩作战，并深受两兄妹信赖的同伴。组织阴谋的知情者之一，协助白封印了天国门，而后领导EPR进行争取契约者权利的斗争。能力是操纵时间，可令时间暂停、倒流，以及选择性解除对象的时间停止。每次跳回过去，都会保留既有经历的记忆，所以能够“预知”很多事情（第二季的三鹰文书有可能出自其之手），作为代价，每使用一次能力，肉体年龄会变小2岁左右，因此可使用次数非常有限。在南美时比黑年长，实际年龄不明。从南美时代起爱上了黑，之后在追求契约者的未来的同时，亦一直试图令黑得到幸福。因天国门事件，被后者误解为背叛者而遭到仇恨，但最后终于达成了彼此的理解。在“东京大爆炸”已经发动的情况下，为回应黑的愿望，换来重新选择的机会，透支仅剩的代价将时间逆转。在门内的奇异空间与黑拥抱告别后，自身随之而消逝。
白（パイ）
声优：名冢佳织、藤井结夏（幼年）
黑的妹妹，契约者。梅西耶编号BK201及其能力的真正所有者。代价是睡眠。曾经是天真烂漫的小女孩，变成契约者后成为冷酷杀手。同黑有着深厚的兄妹感情，亦能体察到后者因自己所受的煎熬。在天国战争中，第一个发现了组织试图消灭契约者的密谋，而后在琥珀等人的协力下引发南美“天国门”的不可侵入空间，挫败组织的计划。与此同时，使用物质变换将自身融合进黑的体内，令后者成为继承BK201能力的契约者。而南美大陆的一部分则因此消失，大批人类被卷入身亡。5年间一直以某种形式存在于兄长体内，直到东京大爆炸结尾，在“门”内的奇异空间与黑永别。BK201的能力则得以保留。真名是“Shin（星）”。（也有翻译成“幸”）
其他角色
筱田千晶
声优：丰口惠美
RB人女性，26岁，原国立研究所研究员。从研究所盗出情报后，在等待路易前来接头的期间，化名原口千晶在夜店上班，以掩人耳目。住在海月庄黑的隔壁。被约翰等人杀害后，由Doll顶替身份来将黑引入圈套。后来Doll替黑挡下致命一击而死。
November11
声优：井上和彦
MI6最强的特工，金发白人男性契约者。能力是令接触物体的水分冻结。代价为吸烟，但本人却对此十分厌恶，并把吸烟的害处倒背如流。为人风趣且有绅士风度。并不使用代号而习惯以杰克·西蒙自称。个人品味独特，抽DEATH牌的香烟，使用儿童手机。驾驶一台红色马自达RX-8。自视为合理的契约者，但实际仍然怀有感情和冲动。为探求真相，以身试验琥珀的预言，与上司Decade同归于尽。雾原似乎对其有好感。
April
声优：本田贵子
MI6三人组的黑人女性契约者，25岁，出身于伦敦。能力是聚集大气中的水分，代价是饮酒。自身喜欢喝酒且酒量不凡。在November11死亡后带着July离开，在第二季被黑杀死。
July
声优：浅井清己
MI6三人组的白人少年Doll，可透过金属和玻璃放出观测灵。和November11、April之间有同伴意识。性格冷静。第二季中陪伴在苏芳身边，最后前往复制地球幸福生活着。
柏木舞
声优：那须惠
东京的女中学生，田原耕造之女。父母离异由母亲抚养，故随母姓。母亲去世后重新由父亲监护，但父亲常不归家，以致关系僵化。但两人实际都很重视对方。幼年时契约者能力觉醒，被其父用地狱门的花种抑制住，不料却成为延迟支付者。目睹父亲之死后恢复为契约者，能力是放火，代价为歌唱。被接收进“组织”成为战斗员，于第24话再登场同雨雾交战。最终卷入粒子加速器的爆炸而死。
哈沃克
声优：进藤尚美
红发的女性契约者。能力是在任意地点制造真空，代价是吸取幼童的鲜血。天国战争时期黑、白、琥珀等人的同伴。在“组织”裏的代号是“红”（Carmine）。杀人成百上千，被称为史上最恶名昭彰而令人畏惧的契约者之一。于南美的天国门消失之际丧失能力，之后流落东欧。被MI6抓获后，在移交潘朵拉过程中被黑的小队劫走。试图靠近“门”取回记忆来帮助黑寻找妹妹过程中能力有重新觉醒的迹象，被November11等人追至并杀死。
久良泽凯
声优：松本保典
私家侦探，久良泽侦探事务所所长。本名松吉，曾经当过刑警。喜欢自吹，实际才干有限。因为接不到什么委托，经常发不出工资。看似废柴，实际却心思细腻，正义感十足。生性怕猫。
茅沼纪子
声优：加藤英美里
久良泽侦探事务所助手。粉红色双马尾的年轻女孩。喜欢动画和Cosplay的腐女子，尤其痴迷“蔷薇之莫里斯”系列，也因此和大冢真由结识。因锁骨而看上李舜生。经过寻人事件和银结成朋友。
田原耕造
声优：目黑光祐
“门”内调查事件唯一幸存者，因为他的研究资料发生的事件跟女儿柏木舞交流很少。
（人物介绍参考资料[4]）
设定解说编辑
门
十年前，由谜之光束贯通地球形成口径10公里的未知领域。两个“门”分别是位于巴西的“天堂门”和位于东京的“地狱门”。伴随着门的出现，除太阳以外的天体都从天空中消失，夜空被“虚假的星空”所取代。“门”导致契约者和Doll的出现，并产生多种神秘物质和物种。其内部弥漫着特殊的粒子（“门”粒子），是各种物理现象都被扭曲的死亡区域。
契约者
随着“门”的出现，由人类突变而来的超能力者。成为契约者不需任何理由，而是随机的。典型的契约者，其精神构造为利己的合理性思维，会采用最有效的办法来达到目的，故一般显得冷酷无情。契约者还须为能力的使用而支付“代价”（自身的强制行为或变化），这也是“契约者”之名的由来。契约者可能持有相同的能力，但代价的内容和支付方式却多种多样。能力和代价之间并无绝对的关联。
契约者和虚假星空里的星星一一对应。使用能力时有光谱反应，死亡时则化为流星坠落。通常经由天文部分析过的契约者之星都会被安排一个梅西耶编号。契约者发动能力的另一标志现象是瞳孔亮起红光，身上则释放出青色的拉塞尔诺普特放射光。
一直不支付代价的契约者会变成“延迟支付者（Moratorium）”，无法控制自己的能力，最终则彻底丧失自我成为Doll。
Doll
契约者的同类，同样因为“门”的出现而由人类突变而来，也会随“门”的消灭而灭绝。看上去完全丧失感情和自主意识，如人偶一般，没有收到指令就无法自己行动
